有机电子与信息显示国家重点实验室/南京邮电大学化学与生命科学学院辛颢教授团队在铜锌锡硫薄膜太阳能电池领域研究取得突破性进展，他们通过低温热处理实现了外延异质结界面，显著减低了异质界面复合，提高了电池开路电压和填充因子，电池效率经美国国家可再生能源实验室（NREL）认证达到13.0%，创造了铜锌锡硫电池新的世界纪录。进一步，通过系统研究铜锌锡硫电池异质结界面的构建过程，首次揭示了铜锌锡硫异质结界面缺陷形成及低温加热实现外延型异质结界面的机制。相关成果以“Elemental de-mixing-induced epitaxial kesterite/CdS interface enabling 13%-efficiency kesterite solar cells”为题在国际学术期刊Nature Energy（《自然·能源》）上发表，南京邮电大学为第一通讯单位，辛颢教授与复旦大学陈时友研究员、中科院物理所孟庆波研究员为共同通讯作者，博士研究生龚元才和硕士研究生朱强为共同第一作者。
锌黄锡矿（Kesterite）结构的铜锌锡硫硒（Cu2ZnSn(S,Se)4，CZTSSe）半导体材料由于组成元素毒性低，原料地球储量大，且具备与铜铟镓硒（Cu(In,Ga)Se2，CIGS）半导体相似的晶体结构和光电学特性，是一种具有巨大潜力的新型绿色低成本光伏材料。然而，自2013年以来，CZTSSe太阳能电池记录转换效率长期停滞在12.6%，远远低于CIGS太阳能电池的23.35%。限制CZTSSe太阳能电池性能的关键问题是巨大的开路电压损失，其中CZTSSe/CdS异质结界面严重的非辐射复合是导致器件开路电压损失的重要原因之一，然而目前对异质结界面缺陷的形成机制还不清楚。
该研究通过低温热处理银合金化的铜锌锡硫硒/硫化镉（ACZTSSe/CdS）异质结，显著提高了电池的开路电压、填充因子和光电转化效率，多种表征表明电池性能的提高主要来源于异质结界面缺陷浓度的降低。通过深入研究ACZTSSe/CdS异质结界面构建过程中以及低温热处理前后元素的迁移，获得了异质结界面缺陷形成及消除的内在机制。研究结果表明，与CIGS太阳能电池CdS缓冲层沉积过程中Cd2+占据吸收层表明Cu空位形成浅埋PN结并在CIGS表面自然外延生长完全不同，在ACZTSSe缓冲层沉积过程中，其表面的Zn2+被溶液中氨水（NH3∙H2O）溶解形成贫Zn表面，导致Cd2+占据Zn空位（不是Cu空位），Cd2+与Zn2+离子半径的巨大差异导致晶格应变及Zn空位的存在，同时，溶解到溶液中的Zn2+重新沉积到CdS缓冲层中，导致界面处CdS层结晶度低，最终形成具有严重缺陷的ACZTSSe/CdS异质结界面。低温热处理诱导了异质结界面附近元素的迁移和重排，包括界面处Cd2+和Zn2+离子的逆混合以及Zn2+从体相中扩散至吸收层界面，元素迁移与重排实现了Zn、Cd元素在界面附近的梯度分布，促成了外延ACZTSSe/CdS界面的形成，有效降低了界面缺陷浓度，抑制了异质结界面非辐射复合，大幅提升了电池的开路电压和填充因子。
该工作不仅创造了铜锌锡硫电池新的世界纪录效率（13%），突破了铜锌锡硫电池异质结界面复合这一瓶颈，而且首次揭示了铜锌锡硫薄膜太阳能电池异质结界面的构建过程及缺陷形成的内在机制，揭示了铜锌锡硫与铜铟镓硒具有完全不同的异质结界面的化学根源。研究结果为该类电池效率的进一步提高提供了新的思路与策略。
本工作得到了国家重点研发计划项目（2019YFE0118100）、国家自然科学基金（22075150，U2002216，51972332，12174060）、上海市优秀学术带头人（19XD1421300）等项目的资助。
